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《Cell》子刊《Chem》刊发我院张校刚教授团队研究成果

时间:2019-06-21来源:材料科学与技术学院点击:213

  近日,我校材料科学与技术学院张校刚教授课题组与美国的俄勒冈州立澳门凯旋门网上赌场、加州澳门凯旋门网上赌场河滨分校、阿贡国家实验室等中美联合研究团队在超高功率储能器件方面取得重要研究进展。相关研究成果(Ultra-fast NH4+ Storage: Strong H Bonding between NH4+ and Bi-layered V2O5”)以我校为第一单位发表在《Cell》子刊《Chem》(化学类顶级期刊;IF=14.104)上,第一作者是我校材料科学与技术学院的博士研究生董升阳。

迄今为止,在电池和超级电容器的研究方面,研究者把大量的精力放在了电极材料的设计和制备上,尽管取得了重大研究进展,但对电极材料和储荷离子之间相互作用的理解仍然十分有限,特别是对于锂离子、钠离子电池之外的电化学储能体系更是知之甚少。然而,储荷离子-电极材料相互作用可能会对电化学储能器件的比容量、倍率性能和循环寿命等性能产生深远的影响。

鉴于此,该研究以具有双层结构的V2O5作为模型材料研究了NH4+可逆的嵌入行为,与类似大小的K+存储相比,NH4+在双层V2O5中的存储具有更大的比容量、更高的倍率性能和更好的循环稳定性。他们发现这与NH4+和双层V2O5之间较强的氢键有关,并通过实验和理论计算得到了验证。

实验上,傅里叶变换红外(FTIR)光谱和固态核磁共振(NMR)谱等表征技术证实了NH4+与双层V2O5之间氢键的存在,而K+与双层V2O5之间不可能存在氢键。他们还采用密度泛函理论对NH4+K+在双层V2O5中的储荷机制进行了研究。研究发现,与球形的K+在双层V2O5中的扩散方式不同,四面体构型的NH4+能够通过扭动和旋转保持与V2O5的氢键结构的方式进行扩散。具体地,NH4+通过扭动断开其中一个氢键,然后在前进方向形成新的氢键,同时其他的三个N-H键保持不变。他们把这种特殊的离子扩散方式称之为“monkey bars swinging。进一步的研究发现,NH4+V2O5之间存在电荷转移现象,即V2O5通过氢键将0.17个电子转移到每个NH4+,因此可以将NH4+V2O5中的存储看作是一种“化学吸附”行为,但是这种“化学吸附”并不仅仅发生在电极材料的外表面,主要是发生在双层V2O5晶体结构内部。他们将这种化学吸附引起的嵌入赝电容称之为“CI pseudocapacitance

该研究工作旨在深入理解大容量、高功率储能器件中储荷离子和电活性材料之间化学键合的重要性,从而为高性能电化学储能器件的设计提供新思路。



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